Kunststoffe veränderten wie kein anderes Material zuvor in den 1960er Jahren des 20. Jhs. das Möbeldesign. Aarnio zählte zu den ersten finnischen Designern, die sich mit künstlichen Materialien, wie Fiberglas, Acrylglas und Plastic, beschäftigten. Aufsehen erregte er mit seinem 1963 entworfenen Ball Chair (Globe Chair), einer Sitzschale aus Fiberglas mit runder Öffnung mit gepolstertem Innenleben. Um zum Ausdruck zu bringen, wie weit er sich von den Formen traditioneller Sitzmöbel entfernt hatte, gab er seinen Entwürfen Namen wie Mushroom (1967), Pastil Chair (Pastilli, 1967), Bubble Chair (1968), Tomato Chair (1971) oder Pony (1973). Für seinen Pastilli-Stuhl, der von Poltrona Frau produziert wird, gewann Aarnio 1968 den American Industrial Design-Award.
Viele seiner Arbeiten sind in Museen zu sehen, wie z.B. im Victoria & Albert Museum in London, dem Museum of Modern Art in New York sowie im Centre Pompidou in Paris. Sitzschale.
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